了解反应中心初级电子传递近乎统一效率背后的机制对于设计性能增强的人工太阳能转换系统以满足人类日益增长的能源需求至关重要。
其中一个最重要的挑战是区分电子和振动的一致性,并在电荷分离过程中确定各自的作用。在这项工作中,我们将二维电子光谱应用于来自具有不同初级电子传递速率的紫色细菌Rhodobacter sphaeroides的三个结构修饰的反应中心。
通过比较动力学和量子节拍,我们揭示了具有约190 fs的相位寿命的电子相干性连接初始激发态P *和电荷转移中间体P+一个P- 乙{\ mathrm {P}} ^ \ ast \ to {\ mathrm { P}} _ {\ mathrm {A}} ^ + {\ mathrm {P}} _ {\ mathrm {B}} ^ - {\ mathrm {P}} ^ + {\ mathrm {B}} _ {\ mathrm {A}} ^ - ; 这个步骤与长寿命的准共振振动相干性有关; 另一个振动相干性与稳定初级光产物有关,。结果表明,电子和振动相干都涉及初级电子转移过程,它们与超高效率相关。P*→ P+一个P- 乙P+乙- 一个